| 王格慧課題組關于我國灰霾研究獲得新進展——高氨條件下HONO的大量形成可顯著提升我國大氣氧化能力并促進霧霾污染的發生 | ||||
| 發表時間：2020-01-06 閱讀次數：23636 發布者：19970040 | ||||
近日我院王格慧教授團隊聯合浙江大學和復旦大學，針對我國灰霾天高濃度氨氣與大氣氧化性開展相關研究，并取得了重要進展。該團隊利用煙霧箱系統驗證了高濃度氨氣的存在可以通過促進NO2與還原性氣體SO2發生氧化還原反應促進強氧化性物質亞硝酸氣（HONO）的生成與累積，首次提出環境中還原性氣體----氨氣的大量存在會較大程度提升我國大氣環境的氧化能力，從而進一步促進霧霾污染的發生。相關研究成果以“Abundant NH3 in China Enhances Atmospheric HONO Production by Promoting the Heterogeneous Reaction of SO2 with NO2”為題發表在大氣科學與環境科學類著名期刊Environmental Science & Technology上（Environ. Sci. Technol. 2019, 53, 14339?14347）。博士后葛雙雙為第一作者，王格慧教授為通訊作者。
圖1中國兩大城市北京和西安冬季大氣環境中NH3和HONO夜間相關性分析 ((a) 北京觀測時間為2017年12月15號到2018年2月25號(b) 西安觀測時間為2012年11月17日到12月2號)
HONO是大氣氧化劑OH自由基的重要來源，通過HONO光解產生的OH自由基對冬季大氣環境中OH自由基的貢獻可以達到60%。大氣環境中高濃度氧化劑的存在會進一步促進我國霧霾污染的發生。王格慧教授團隊通過多站點長期觀測發現，在我國不同城市地區，即使在重霾天氣條件下仍然可以監測到較高濃度的HONO，且HONO濃度與NH3濃度呈現非常好的正相關性（圖1）。通過煙霧箱模擬結果發現：在煙霧箱系統中，HONO的生成量與NH3呈現非常好的正相關性，與外場觀測結果一致（圖2）。證明高濃度氨氣的存在會顯著促進大氣中HONO的累積。  圖2 NO2/SO2/NH3/NaCl 煙霧箱反應體系中總HONO生成量隨NH3濃度變化趨勢（HONOT代表反應體系中生成的總的HONO濃度；RH=90%）
圖3 在90%濕度且無人為引入種子條件下HONO濃度隨時間的變化情況（煙霧箱內NO2, SO2 以及 NH3的初始濃度分別為0.6 ppm, 0.6 ppm和1.0 ppm）
王格慧教授團隊指出NO2與SO2發生氧化還原反應是大氣環境中HONO的重要來源之一，而氨氣通過促進NO2二聚體(N2O4)發生分解反應對大氣中HONO濃度的影響作用基本可以忽略(圖3)。在平面水膜上高濃度氨氣對HONO生成的作用呈現趨于飽和狀態，但是氣溶膠相上HONO的生成量隨著氨氣濃度的增加呈現指數增長變化(R2=0.91) (圖4)。NO2在NaCl氣溶膠液滴上的攝取系數可以達到2.0×10-5 -1.7×10-4，比在純水中的吸收系數高3-4個數量級。因此，高濃度氨氣在我國重霾污染天氣條件下會進一步促進HONO的生成與累積。  圖4 煙霧箱系統內HONO濃度隨NH3濃度變化趨勢分析((a)煙霧箱壁表面上生成HONO(HONOc); (b)氣溶膠顆粒物相生成HONO(HONOA); (c)氨氣對顆粒物比表面積影響；(d)氣溶膠相中HONO生成量隨顆粒物比表面積變化趨勢）
作者通過實驗模擬結果推算得出，NO2在氣溶膠液滴上產生的HONO生成量占煙霧箱體系中總HONO生成量的4-33%，表明了氣溶膠顆粒物對于HONO的生成存在重要貢獻。由于NH3、SO2和NO2在我國大氣環境中大量共存，NH3對HONO形成的正向促進效應可以提高我國霧霾天氣狀況下的大氣氧化能力，進一步產生較高濃度的二次顆粒物，加重大氣顆粒物污染（圖5）。自2013年以來，由于國家加強SO2排放的管控力度，我國許多城市的霧霾污染減輕明顯。但是在我國，尤其是華北平原地區，顆粒物污染程度仍然要遠遠高于發達國家，同時也高于WHO的標準。王格慧教授團隊的研究結果指出：進一步加強對NH3排放的管控可能是下一步有效減輕我國霧霾污染的重要手段。  圖5重霾期我國城市大氣中HONO的生成機制
詳見原文：Shuangshuang Ge, Gehui Wang*, Si Zhang, Dapeng Li, Yuning Xie,Can Wu, Qi Yuan, Jianmin Chen, Hongliang Zhang. Abundant NH3 in China enhances atmospheric HONO production by promoting the heterogeneous reaction of SO2 with NO2. Environmental Science & Technology, 2019, 53, 14339?14347. DOI: 10.1021/acs.est.9b04196 |
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