城市環境多介質中多環芳烴的遷移歸趨模擬——以上海城市為例 | ||||||||||
發表時間:2019-04-02 閱讀次數:28868 發布者:19970040 | ||||||||||
城市化所伴生的大規模土地利用/覆被變化已經成為城市環境變化的重要驅動力,尤其是不透水層的迅速增加,顯著地改變了城市系統內的物質循環過程和機理,這一城市特殊地表類型在模型研究中也往往被忽略。多環芳烴(PAHs)是一類極具生態和健康風險的重要持久性有機污染物,主要包括已列入美國EPA優控清單的16種PAHs代表物。由于其具有“致癌、致畸、致突變”的效應與持續輸入特征,直接或間接對生態環境和人體健康構成嚴重威脅。目前對各環境介質中的PAHs動態特征進行長時間實時監測是不可行的,所以本研究以高強度人類活動影響的典型城市上海作為研究區域,結合課題組系統的上海城市環境多介質(大氣,土壤,沉積物,水體,植物,不透水面有機膜等)的大量實測數據,建立了城市系統PAHs的多介質逸度模型,模擬并探討了上海城市多介質中PAHs的賦存特征與遷移歸趨行為,以期能夠在城市污染地塊置換和污染物預測與預警等過程中發揮重要的作用。
劉敏教授團隊相關研究成果近期發表于Chemosphere期刊上。研究結果表明,大氣直接排放輸入是PAHs進入上海環境的主要途徑,平流輸出是其在系統中損失的主要途徑。土壤和沉積物是PAHs主要的匯,其在不透水面覆蓋的有機膜中的濃度達到最高(58.17 g/m3),PAHs在沉積物和土壤中停留時間最長(2421.95~78642.09h)。理化性質是決定PAHs多介質環境遷移歸趨的主要因子,隨著PAHs分子量的增加,各單體PAH富集呈現遞增趨勢,低環PAHs(2~3環)主要在大氣中富集,主要通過光降解和氧化反應過程中降解損失。而高環PAHs(4~6環)則主要富集在土壤和沉積物中,主要通過在土壤中微生物降解、植物吸收及根部細菌群落降解過程損失。低環PAHs多介質中遷移通量比例關系為:水體-大氣>大氣-水體>大氣-土壤。吸附與擴散過程控制著低環PAHs在大氣-水體界面間遷移過程。大氣-土壤間遷移通量隨PAHs環數逐漸增加并成為兩相間的高環PAHs主要的遷移通量過程,其主要受控于干濕沉降過程。而水體—沉積物間的遷移過程在相間遷移顯著,隨分子量的增加顯著性增加,這與水相中PAHs高濃度特征及相對活躍的遷移過程直接相關。
模型預測結果表明:2020年上海城市各環境介質中PAHs的變化特征,大氣中PAHs濃度為 1.99E-07 g/m3,水體中為 1.16 E-03 g/m3 ,土壤中為 0.45 g/m3,沉積物中為 18.26 g/m3,植物中為 0.08 g/m3,不透水層上的膜中為 56.06 g/m3,均低于2012年各介質中PAHs濃度。PAHs在沉積物和土壤中的累積量分別為342.06噸和134.96噸,相較于2012年,各介質中PAHs均呈下降趨勢,以有機膜中下降最為顯著,沉積物次之。以苯并芘(BaP)為例,分析2020年PAHs在多介質間的遷移變化特征。從2012年到2020年系統輸入PAHs速率有所下降,各介質中降解速率變化不大,各介質中累積的PAHs質量有所減少。隨著水面面積的增加,大氣與水體互相之間的遷移通量差值減小,污染物更易被滯留在水體中而不被返回到大氣,從而在一定程度上降低了PAHs在系統中的可遷移性。隨著植被覆蓋面積的增大,不透水層面積的減少,不透水層與大氣間的遷移通量降低,通過雨水沖刷產生的不透水層與水體間的遷移通量下降,從而降低了PAHs進入水體的趨勢。植被與大氣間的交換更為突出,由植被遷移至土壤的通量增加,從而使PAHs更易被固定在土壤中,降低了PAHs的可遷移性。不透水層的存在增強了PAHs在整個系統中的可遷移性,并且通過大氣-不透水層-水體系統增加了水體中PAHs的含量,造成地表水的污染,大氣-植被-土壤系統是多介質環境中降低PAHs遷移的重要機制,植被的存在有助于改善大氣環境污染狀況。
2012年與2020年上海城市多介質中PAHs模型模擬值的比較
2012年與2020年上海城市多介質中BaP的遷移轉化
詳見原文:Yanping Huang, Xun Sun, Min Liu*, Junmin Zhu, Jing Yang, Weining Du, Xi Zhang, Dengzhou Gao, Abdul Qadeer, Yushan Xie, Ning Nie.
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